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経済における高炭素燃料への継続的な需要は、大気中の二酸化炭素（CO2）濃度の上昇を招いている。二酸化炭素排出量を削減する努力がなされたとしても、既に大気中に存在するガスの有害な影響を覆すには不十分である。
そこで科学者たちは、大気中に存在する二酸化炭素をギ酸（HCOOH）やメタノールなどの有用な分子に変換する独創的な方法を開発してきた。可視光を用いた二酸化炭素の光触媒還元は、こうした変換によく用いられる方法の一つである。
東京工業大学の前田和彦教授率いる研究チームは、大きな進歩を遂げ、その成果を2023年5月8日付の国際学術誌「Angewandte Chemie」に発表した。
彼らは、二酸化炭素を選択的に光還元できるスズ系金属有機構造体（MOF）を開発した。研究者らは、化学式[SnII2(H3ttc)2.MeOH]n（H3ttc：トリチオシアヌル酸、MeOH：メタノール）で表される新しいスズ（Sn）系MOFを開発した。
高効率な可視光型CO2光触媒のほとんどは、主成分として希少な貴金属を使用している。さらに、多数の金属からなる単一の分子ユニットに光吸収機能と触媒機能を統合することは、長年の課題となっている。したがって、スズは両方の問題を解決できる理想的な候補である。
MOFは金属と有機材料の両方にとって最適な材料であり、従来の希土類光触媒に代わる、より環境に優しい代替材料として研究されている。
Snは、光触媒反応において触媒およびスカベンジャーとして機能するため、MOFベースの光触媒として有望な選択肢である。鉛、鉄、ジルコニウムをベースとしたMOFは広く研究されているが、スズをベースとしたMOFについてはほとんど知られていない。
H3ttc、MeOH、塩化スズを原料としてスズ系MOF KGF-10を調製し、研究者らは1,3-ジメチル-2-フェニル-2,3-ジヒドロ-1H-ベンゾ[d]イミダゾールを電子供与体および水素源として使用することにした。
得られたKGF-10は、様々な分析プロセスにかけられた。その結果、この材料は2.5eVのバンドギャップを持ち、可視光の波長を吸収し、中程度の二酸化炭素吸着能力を持つことがわかった。
科学者たちはこの新素材の物理的および化学的性質を理解すると、可視光下で二酸化炭素の還元を触媒するためにこれを利用した。その結果、KGF-10は追加の光増感剤や触媒を必要とせずに、最大99%の効率で二酸化炭素をギ酸（HCOO–）に効率的かつ選択的に変換できることがわかった。
また、波長400nmにおいて、見かけの量子収率（反応に関与する電子の数と入射光子の総数の比）が9.8%と記録的な高値を示した。さらに、反応全体を通して行われた構造解析により、KGF-10は光触媒還元を促進する構造変化を起こしていることが明らかになった。
本研究は、二酸化炭素からギ酸への変換を促進する、高効率な単一成分の貴金属フリーのスズ系光触媒を初めて提示するものである。研究チームが発見したKGF-10の優れた特性は、太陽エネルギーを利用したCO2排出量削減などのプロセスにおける光触媒としての利用に新たな可能性を開くものである。
前田教授は次のように結論付けた。「我々の研究結果は、MOFが、無毒で低コストかつ地球上に豊富に存在する金属を用いて、分子金属錯体では通常達成できない優れた光触媒機能を生み出すためのプラットフォームとして機能することを示している。」
Kamakura Y et al (2023) スズ(II)系金属有機構造体は可視光下で二酸化炭素を効率的かつ選択的に還元する。応用化学、国際版。doi:10.1002/ani.202305923
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