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経済における高炭素燃料への継続的な需要は、大気中の二酸化炭素（CO2）の増加につながっています。二酸化炭素排出量の削減に向けた努力がなされたとしても、既に大気中に存在するこのガスの有害な影響を逆転させるには不十分です。
そこで科学者たちは、大気中に存在する二酸化炭素をギ酸（HCOOH）やメタノールなどの有用な分子に変換する独創的な方法を開発しました。可視光を用いた二酸化炭素の光触媒光還元は、このような変換によく用いられる方法です。
前田和彦教授率いる東京工業大学の科学者チームは大きな進歩を遂げ、2023年5月8日付の国際誌「Angewandte Chemie」にその成果を掲載しました。
研究者たちは、二酸化炭素を選択的に光還元できるスズベースの金属有機構造体（MOF）を作製しました。研究者らは、化学式[SnII2(H3ttc)2.MeOH]n（H3ttc：トリチオシアヌル酸、MeOH：メタノール）で表される新たなスズ（Sn）ベースのMOFを作製しました。
可視光を利用する高効率CO2光触媒のほとんどは、希少な貴金属を主成分としています。さらに、多数の金属からなる単一の分子ユニットに光吸収機能と触媒機能を統合することは、長年の課題となっています。そのため、Snは両方の問題を解決できるため、理想的な候補となります。
MOF は金属や有機材料に最適な材料であり、従来の希土類光触媒に代わる環境に優しい代替品として研究されています。
Snは、光触媒プロセスにおいて触媒およびスカベンジャーとして作用するため、MOFベースの光触媒の有望な選択肢です。鉛、鉄、ジルコニウムベースのMOFは広く研究されていますが、スズベースのMOFについてはほとんど知られていません。
H3ttc、MeOH、塩化スズを出発原料としてスズベースのMOF KGF-10を調製し、研究者らは1,3-ジメチル-2-フェニル-2,3-ジヒドロ-1H-ベンゾ[d]イミダゾールを使用することを決定しました。これは電子供与体および水素源として機能します。
得られたKGF-10は、様々な分析プロセスにかけられました。その結果、この材料は2.5eVのバンドギャップを持ち、可視光波長を吸収し、中程度の二酸化炭素吸着能を持つことが分かりました。
科学者たちはこの新素材の物理的・化学的特性を理解した後、可視光下で二酸化炭素の還元反応を触媒として利用しました。その結果、KGF-10は、追加の光増感剤や触媒を必要とせずに、CO2をギ酸（HCOO-）に効率的かつ選択的に最大99%の効率で変換できることが分かりました。
また、波長400nmにおいて、見かけの量子収率（反応に関与する電子数と入射光子総数の比）は9.8%と、過去最高値を示しました。さらに、反応全体を通して行われた構造解析により、KGF-10は光触媒還元を促進する構造変化を起こしていることが示されました。
本研究では、二酸化炭素からギ酸への変換を促進する、高効率で単一成分、貴金属を含まないスズ系光触媒を初めて提示しました。研究チームが発見したKGF-10の優れた特性は、太陽エネルギーを利用したCO2排出量削減などのプロセスにおける光触媒としての新たな可能性を切り開きます。
前田教授は次のように結論付けています。「私たちの研究結果は、MOFが、毒性がなく、低コストで、地球上に豊富に存在する金属を使用して、分子金属錯体では通常達成できない優れた光触媒機能を生み出すためのプラットフォームとして機能できることを示しています。」
鎌倉 雄一 他 (2023) スズ(II)系金属有機構造体は可視光下で二酸化炭素を効率的かつ選択的に還元生成することを可能にする。応用化学、国際版。doi:10.1002/ani.202305923
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